W solowej twórczości Arnalds oryginalnie łączy dźwięki fortepianu, sekcji smyczkowej i elektroniki. Jego pierwszy album, Eulogy for Evolution, oraz EP-kę Variation of Static mogliśmy usłyszeć w 2008 roku między innymi podczas wspólnej trasy koncertowej z Sigur Rós. Kolejne albumy Arnaldsa - ...And They Have Escaped the Weight of Darkness oraz For Now I Am Winter - jedynie potwierdziły talent i rosnący status muzyka.
Artysta ma także na koncie soundtracki do takich filmów jak Another Happy Day Sama Levinsona z Ellen Barkin w roli główne czy Igrzyska śmierci z Jennifer Lawrence, natomiast za muzykę do znakomitego serialu Broadchurch otrzymał prestiżową nagrodę BAFTA TV Craft Award. W 2015 roku razem z pianistką Alice Sarą Ott Islandczyk współtworzył The Chopin Project, projekt mający na celu nowe spojrzenie na spuściznę Fryderyka Chopina, będąc jednocześnie hołdem dla babci Ólafura, wielkiej miłośniczki twórczości polskiego pianisty. W ostatnich latach ukazała się także kolekcja nagrań Loon i Trance Frendz, dokumentująca współpracę Arnaldsa z Nilsem Frahmem. Kompozycja „Particles”, nagrana wspólnie z Nanną Bryndis z grupy Of Monster And Men, była pierwszym utworem w klasycznej aranżacji, który wyemitowano w programie Zane'a Lowe Beats 1.
